iPhoneアプリの［同期］-［プレミアム会員になる］をタップすると、iTunes Storeの決済を利用してプレミアムアカウントにできます。支払いは日本円で、月額600円、年間では5200円です。

プレミアムアカウントの利用料金は月額5ドル、年額ならば45ドルです。クレジットカードのほか、Google CheckoutとPayPalが利用可能です。月額契約は翌月の契約日前日まで、例えば2月15日に申し込んだ場合は3月14日までが契約期間となります。カードでの申し込みの場合、期間終了後は自動的に契約が更新されるため注意しましょう。プレミアムアカウントを解除するにはEvernote Webにサインインして［Setting］-［Cancel subscription］-［Cancel Premium Subscription］をクリックします。解除の手続きをしても、契約期間終了まではプレミアムアカウントが継続します。解除後には月ごとにアップロードできる容量制限は減りますが、プレミアムアカウント利用中に作成していた過去のノートが消えてしまうようなことはありません。

プレミアムアカウントでは、１か月あたりのサーバーに送れる容量の制限が40MBから500MBへと大幅に増えます。もうひとつの魅力的な機能として、Microsoft Office文書などあらゆるファイルをノートとして取り込むことが可能になります。これらのファイルはソフトの中で表示されるのではなくメールの添付ファイルのような形で扱われます。その他には、PDFファイルとして取り込まれた画像内の文字の検索（文字と画像が混在するPDFファイルの画像や、「検索可能なPDF」として保存した文字情報付きのPDFファイルは対象外です）、SSLを利用した安全性の高い通信、ソフトの広告非表示などがあります。

プレミアムアカウントのユーザーがiPhoneアプリを利用すると、「お気に入り」に登録しなくても特定のノートブックにあるノートをオフラインで利用できる「オフラインのノートブック」が利用できます。iPhoneアプリで［同期］-［オフラインのノートブック］をタップし、オフラインで同期したいノートブックをタップして選択します。各ノートブックの容量が表示されるので、iPhoneの空き容量を超えないように注意して選択しましょう。